Note publique d'information : Cette thèse étudie le dépôt et la caractérisation du (Ba,Sr)TiO3 (BST) en couches
minces sous forme pérovskite, en utilisant la pulvérisation cathodique magnétron par
radio-fréquences (RF), avec pour but d'étudier la faisabilité de la fabrication de
films de BST de haute qualité de manière économique pour des applications dans le
domaine des dispositifs micro-ondes accordables. Nous avons optimisé les paramètres
de pulvérisation pour synthétiser parfaitement des couches minces de BST orientées
(001) et (111) directement sur des substrats Pt(111)/TiOx/SiO2/Si, sans couche tampon
et pour obtenir les meilleures propriétés diélectriques possibles pour les dispositifs
micro-ondes accordables. Il a été observé que le taux O2/(Ar+O2) (OMR) utilisé pour
la pulvérisation avait des effets significatifs sur l'orientation des cristaux, la
microstructure et les propriétés diélectriques des films de BST produits. Les échantillons
produits avec un OMR de 0 % avaient une orientation (001) parfaite, alors qu'une variation
de l'OMR de 10 % à 50 % a favorisé une orientation (111). Les mesures électriques
ont permis d'observer qu'une haute accordabilité de 52 % et 68 % pouvait être atteinte
pour les films de BST orientés (001) et (111) respectivement, mesurée à 10 kHz par
l'application d'un champ de 400 kV/cm. Nous avons aussi étudié l'effet de couches
d'ensemencement ultrafines de TiOx (0~12 nm) sur l'orientation, la morphologie de
la surface et le comportement diélectrique des couches minces de BST. Il a été montré
que la couche ultrafine de TiOx agissait comme un modèle initial pour les films de
BST lors du premier stade de nucléation, ce qui résulte en une influence significative
sur l'orientation cristalline et les caractéristiques électriques du film de BST résultant.
En élevant l'épaisseur de la couche de TiOx de 0 à 1.2 nm, l'orientation privilégiée
des films de BST est passée de (001) à (111), et un film de BST hautement orienté
(111) [α(111)~97 %] a été obtenu lorsque l'épaisseur de la couche de TiOx atteignait
~5 nm. En conséquence, le film BST(111)/TiOx(5 nm) montrait une température de Curie
supérieure (Tc=275 K) et une accordabilité améliorée de 61.16 % à 400 kV/cm, à comparer
avec le BST orienté (001) sans couche de TiOx (Tc=250 K et accordabilité de 50.05
%). Il serait souhaitable que les couches minces ferroélectriques aient une constante
diélectrique modérée combinée avec de faibles pertes pour pouvoir obtenir de grandes
figures de mérite, d'où la préparation de couches minces composites entre de hautes
accordabilités comme celle du film de BST(111) et de faibles pertes comme celle du
Bi1.5Zn1.0Nb1.5O7 (BZN). Nous avons donc étudié l'effet de l'épaisseur de la couche
de BZN sur les propriétés des films de BST (111). Il a été observé que l'épaisseur
de la couche de BZN jouait un rôle important dans l'amélioration des propriétés diélectriques.
Une amélioration significative de la figure de mérite (~46.8) a été obtenue pour la
double couche BZN (50 nm)/BST(450 nm) à une fréquence de 10 kHz et un champ de 400
kV/cm. Notre étude a montré que les films de BST parfaitement orientés (111) sur des
substrats Pt(111)/TiOx/SiO2/Si possédaient d'excellentes propriétés diélectriques,
ce qui est plus intéressant pour les applications dans les dispositifs micro-ondes
accordables que les films de BST orientés (001). Nous avons donc de plus étudié les
variations de la permittivité avec l'épaisseur du film et la température de mesure
sur les films de BST parfaitement orientés (111) avec une épaisseur variant de 45
à 800 nm. Nos résultats révèlent que les films BST (111) possèdent une température
de Curie inhabituelle et indépendante de l'épaisseur, valant environ 305±5 K. Un modèle
incorporant les propriétés intrinsèques d'un film et une capacitance interfaciale
a été utilisé pour expliquer la dépendance de la permittivité à l'épaisseur à une
température donnée. Puisque les dispositifs accordables fonctionnent aux fréquences
micro-ondes (300 MHz à 300 GHz), il est nécessaire de caractériser le matériau à ces
fréquences, pour tester la possibilité d'utiliser les films de BST en pratique. Les
couches minces de BST épitaxiales (111) sur des substrats de Al2O3 (0001) ont été
produites en insérant une couche d'ensemencement ultrafine de TiOx (~1.2 nm). Les
propriétés micro-ondes des couches minces de BST épitaxiales et polycristallines ont
été évaluées jusqu'à 40 GHz. La dispersion diélectrique a montré que la permittivité
complexe (ε=ε′-jε′′) est bien décrite par une loi de puissance de Curie-von Scheidler
avec un exposant de 0.40. De plus, la haute permittivité (~428) combinée avec une
haute accordabilité (~40.88 %, 300 kV/cm) jusqu'à 40 GHz suggère que les couches épitaxiales
de BST orientées (111) pourraient être adaptées à des applications dans les dispositifs
micro-ondes accordables. Finalement, les propriétés micro-ondes des doubles couches
BZN/BST directement placées sur du Si de haute résistivité ont été également étudiées
jusqu'à 50 GHz. Comme attendu, le BZN a aidé à adapter la constante diélectrique et
à réduire significativement les pertes tangentielles. Les films hétérostructurés BZN/BST/HR-Si
ont une permittivité modérée (~224), de faibles pertes micro-ondes (~0.167) et une
haute accordabilité (~7.7 %, 200 kV/cm) jusqu'à 50 GHz, ce qui se révèle prometteur
pour l'application dans les dispositifs micro-ondes accordables.
Note publique d'information : This dissertation (thesis) discussed the deposition and characterization of perovskite
(Ba,Sr)TiO3 (BST) thin films using radio-frequency (RF) magnetron sputtering with
the goal of studying the feasibility of fabricating high quality BST films in an economical
manner for tunable microwave devices. We optimized the sputtering parameters to synthesize
perfectly (001)-and (111)-oriented BST thin films directly on Pt(111)/TiOx/SiO2/Si
substrates without buffer layers and to achieve best possible dielectric properties
for tunable microwave devices. The O2/(Ar+O2) mixed ratios (OMR) during deposition
were found to have significant effects on the crystallographic orientation, microstructure
and dielectric properties of the prepared BST films. The samples with OMR=0 % showed
perfect (001) orientation, while those with OMR ranging from 10 % to 50 % showed preferential
(111) orientation. Electrical measurements showed that high tunability of 52 % and
68 % can be achieved for (001)-and (111)-oriented BST films, respectively, measured
at 10 kHz and 400 kV/cm applied field. We have also studied the effect of ultrathin
TiOx (0~12 nm) seeding layers on the degree of texturing, surface morphology and dielectric
behaviors on BST thin films. The ultrathin TiOx layer was found to act as an initial
template for the BST films in the first nucleation stage, resulting in a significant
influence on crystalline orientation and electrical characteristics of the resultant
BST films. With increasing the TiOx layer thickness from 0 to 1.2 nm, the orientation
of the BST films switched from (001) to (111) preferred orientation, and highly (111)-oriented
BST film [α(111)~97 %] was obtained as TiOx layer thickness was ~ 5 nm. As a result,
the BST(111)/TiOx(5 nm) film exhibited a shifted Curie temperature (Tc=275 K) and
an enhanced tunability of 61.16 % at 400 kV/cm, when compared with (001)-oriented
BST without TiOx layer (Tc=250 K and tunability=50.05 %). It would be desirable for
the ferroelectric thin films to have moderate dielectric constant while having low
losses in order to obtain high figure of merit, hence composite thin films of high
tunability films such as perfectly BST(111) films with low loss material like Bi1.5Zn1.0Nb1.5O7
(BZN) were prepared. We have therefore studied the effects of thickness of BZN layer
on dielectric properties of BST (111) films. It was observed that the BZN layer thicknesses
play an important role in improving the dielectric properties. A significant improvement
in the figure of merit (~46.8) was obtained for BZN (50 nm)/BST(450 nm) bilayered
films at frequency of 10 kHz and 400 kV/cm bias field. Our studies showed that perfectly
BST (111) films on Pt(111)/TiOx/SiO2/Si substrates exhibited excellent dielectric
properties, which have more advantages for microwave tunable devices application than
(001)-oriented BST films. Thus, we further investigated the variations in the permittivity
with film thickness and measurement temperature of perfectly BST (111) thin films
with thicknesses ranging from 45 to 800 nm. Our results revealed that BST (111) films
had unusual Curie temperature independent of thickness, about 305±5 K. A model incorporating
a bulk film and an interfacial capacitance was employed to explain the thickness-dependent
permittivity at the given temperature. Since tunable devices are operated at in the
microwave range (300 MHz to 300 GHz). To test BST thin films for practical purpose,
the material should be characterized at microwave frequencies. Epitaxial (111)-oriented
BST thin films on Al2O3 (0001) substrates have been grown by inserting an ultrathin
TiOx (~1.2 nm) seeding layer. Microwave properties of the epitaxial and polycrystalline
BST thin films were evaluated up to 40 GHz. The dielectric dispersion demonstrated
that the complex permittivity (ε=ε′-jε′′) is well described by a Curie-von Scheidler
power law with an exponent of 0.40. Moreover, the high permittivity (~428) combined
with a high tunability (~40.88%, 300kV/cm) up to 40 GHz suggest that epitaxial (111)-oriented
BST thin film could be well suited for microwave tunable devices. Finally, microwave
properties of BZN/BST bilayered thin films directly on high resistivity Si toward
50 GHz were also investigated. As expected, the BZN helped in tailoring the dielectric
constant and reducing the loss tangent significantly. The BZN/BST/HR-Si heterostructured
films have moderate permittivity (~224), low microwave loss (~0.167) and a high tunability
(~7.7 %, 200kV/cm) until 50 GHz, which demonstrated a great promise application for
integration into tunable microwave devices.
paprika.idref.fr
data.idref.fr
Documentation
