Note publique d'information : Dans la première partie de ce travail, la formation d'ions inattendus a été observée
lors de l'analyse par spectrométrie de masse de dendrimères polyamidoamines de génération
1 ionisés par électrospray en mode négatif. L'étude de ces ions, correspondant à une
augmentation de 12 Da par rapport aux ions attendus, a permis de mettre en évidence
qu'une décharge électrique au sein de la source était à l'origine de leur formation.
Dans la deuxième partie, le couplage entre la mobilité ionique et la spectrométrie
de masse a été évalué comme technique d'analyse pour déterminer la taille, en phase
gazeuse, des dendrimères polyamidoamines de génération 0 à 3. Il a été montré une
bonne corrélation entre les résultats expérimentaux, les dimensions obtenues à partir
de modèles théoriques et les données issues de la littérature. Ce couplage a également
permis de réaliser la séparation physique des ions isobares observés sur les spectres
de masse des dendrimères polyamidoamines. Dans la troisième partie, l'étude de complexes
non covalents formés entre un dendrimère polyamidoamine de génération 1 et des oligonucléotides
simple brin a été réalisée. L'état de charge du complexe ainsi que la taille de l'oligonucléotide
ont influencé la fragmentation MS/MS des complexes étudiés. Des informations sur la
stabilité de l'édifice en phase gazeuse ont été obtenues pour les complexes de plus
grandes tailles.
Note publique d'information : In the first part of this work, we report the formation of unexpected ions during
mass spectrometry analysis of a first-generation polyamidoamine dendrimer using an
electrospray ionization source in negative ion mode. The study of these ions, corresponded
to an increase of 12 Da, showed that an electrical discharge in the electrospray source
was the origin of these artefacts. In the second part, we use ion mobility coupled
with mass spectrometry as an analytical technique to determine the size of polyamidoamine
dendrimers up to generation 3. Our results showed a good agreement with those obtained
by molecular models and literature values. Furthermore, polyamidoamine dendrimer isobaric
ions were dispersed by the combination of ion mobility and mass spectrometry. The
third part deals with the study of non-covalent complexes involving first-generation
polyamidoamine dendrimer and single stranded oligonucleotides. MS/MS fragmentation
of these complexes was different according to the charge state of the complex and
the oligonucleotide length. Relevant information, concerning complex stability in
the gas phase, was obtained only for larger non-covalent complexes.
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