Note publique d'information : Dans le cadre du développement durable, on s'efforce non seulement de réduire les
émissions de CO2 et d'autres gaz à effet de serre (GES), mais aussi d'utiliser des
sources d'énergie renouvelables plutôt que des combustibles fossiles. Compte tenu
de ces conditions préalables, l'une des principales solutions consiste à combiner
des molécules à faible contenu énergétique, telles que le CO2, et des molécules à
plus haut degré d'énergie, notamment H2, produites grâce à l'utilisation de ressourcesafin
de produire des composés à valeur ajoutée ayant une énergie thermodynamique plus élevée.D'un
point de vue technologique, la révolution des sciences et des technologies permet
d'utiliser le plasma, à savoir le plasma non thermique (PNT), dans les processus chimiques.
Ces électrons énergétiques entrent alors en collision avec les molécules de gaz, produisant
des espèces excitées, des ions, des radicaux, etc. À des températures modérées, ces
espèces interagissent rapidement, ce qui entraîne la formation de nouvelles molécules.La
combinaison de ces orientations offre une voie prometteuse connue sous le nom de méthanation
du CO2 assistée par plasma (réaction de Sabatier), qui cible le CH4 car il peut être
facilement stocké dans le réseau gazier existant ou utilisé comme matière première
pour la production de produits chimiques à haute valeur ajoutée.La dissociation du
CO2 dans le plasma sera étudiée comme première phase pour comprendre la conversion
du CO2. Après la méthanisation du CO2 (phase 2), l'objectif est de trouver un catalyseur
efficace capable de fonctionner à la fois en régime thermique et en régime plasma.
Cette thèse de doctorat est donc une étude multidisciplinaire.En ce qui concerne la
dissociation du CO2, nous présenterons les résultats obtenus dans divers réacteurs
DBD cylindriques afin d'étudier l'effet des paramètres de réaction et des topologies
de réacteurs sur la séparation globale du CO2 en CO. Les paramètres examinés comprennent
la conception des électrodes externes, l'épaisseur de la couche diélectrique, la fréquence,
les tensions appliquées, la taille et la forme du catalyseur, le débit total et les
concentrations de CO2.Dans la deuxième phase, la première étape consiste à tester
des catalyseurs d'oxydes mixtes induits par NiMgAl-hydrotalcite (Ni-HiMO) pour la
méthanisation du CO2 parmi l'alumine et le SBA-15. L'activité sera brièvement examinée
afin de sélectionner le catalyseur pour les recherches futures.Nous nous concentrerons
sur les techniques de synthèse (coprécipitation, imprégnation, hydrolyse de l'urée)
du Ni-HiMO pour les tests de méthanation thermique (TM) dans la deuxième étape. Troisièmement,
après avoir choisi le Ni-HiMO et la méthode de coprécipitation, nous présenterons
une nouvelle approche de la modification du catalyseur en utilisant le surfactant
pluronic P123 à différentes concentrations (Ni-HiMO-P123). Cet effort permettra de
développer une nouvelle technologie pour modifier les catalyseurs Ni-HiMO en termes
de structure, de morphologie et d'amélioration de l'activité sans utiliser un second
métal dans la méthanation thermique et plasma (TM et PM).Pour compléter la deuxième
phase, les effets promotionnels de 10 promoteurs dans les catalyseurs Ni-HiMO-P123
seront étudiés, y compris les groupes de transition (Mn, Fe, Co, Cu), les terres rares
et les éléments lanthanoïdes (Sc, Y, La, Gd), et les éléments alcalins (Ca, Ba). L'ensemble
des paramètres physicochimiques, électriques et plasmatiques corrélés aux comportements
thermiques et plasmatiques sera examiné. Dans les deux cas, le facteur dominant sera
mis en évidence. La synergie entre les catalyseurs et le plasma sera également abordée.Enfin,
le mécanisme de réaction sera exploré via des expériences Operando dans des circonstances
thermiques et plasma (TO et PO), ainsi que la stabilité des espèces intermédiaires
en utilisant des mesures FTIR in-situ.Nous sommes impatients de contribuer à l'évolution
vers un avenir plus durable!
Note publique d'information : In terms of sustainable development, efforts are made not just to reduce CO2 and other
greenhouse gas (GHG) emissions but also to employ renewable energy sources rather
than fossil fuels. As a result of such prerequisites, one of the primary solutions
is considered to be the combination of low energy content molecules, such as CO2,
and higher energy degree molecules, including H2, produced through the use of renewable
energy resources, to produce added-valued compounds with higher thermodynamic energy.From
a technological standpoint, the science and technology revolution enables the use
of plasma, namely non-thermal plasma (NTP), in chemical processes. Due to their light
mass, given electrical energy in a gas-plasma will preferentially heat electrons (a
few eV, a few 10000 K) without heating the entire gas (even at ambient temperature
to a maximum of about 1000 K). These energetic electrons will then collide with gas
molecules, producing excited species, ions, radicals, and so on. Under moderate temperatures,
these species quickly interact, resulting in the formation of new molecules.The combination
of these directions offers a promising direction known as plasma-assisted CO2 methanation
(Sabatier reaction), which targets CH4 since it can be easily stored in the existing
gas network or used as feedstock for the production of highly added-valuable chemicals.CO2
dissociation in plasma will be studied as the first phase toward understanding CO2
conversion. Following CO2 methanation (phase 2) - the goal is to find an efficient
catalyst capable of operating both in thermal and plasma regimes. This PhD thesis
is, therefore, a multidisciplinary study.In terms of CO2 dissociation, we will present
the findings in various cylindrical DBD reactors to investigate the effect of reaction
parameters and reactor topologies on overall CO2 splitting into CO. The parameters
will be examined, including outer electrode designs (Cu tube, Ag-Cu wire, and Cu screw
coil), dielectric layer thickness, frequency, applied voltages, catalyst size and
shape, total flowrate, and CO2 concentrations.In the second phase, the first step
is to test NiMgAl-hydrotalcite-induced mixed oxides catalysts (Ni-HiMO) for CO2 methanation
among alumina and SBA-15. The activity will be briefly examined in order to select
the catalyst for future investigation.We will concentrate on the synthesis techniques
(coprecipitation, impregnation, urea hydrolysis) of Ni-HiMO for thermal methanation
(TM) tests in the second step. The catalyst activation time under thermal conditions
is also examined at this step. These data will be utilized to identify the optimal
synthesis method and conditions for further studies.Third, after choosing Ni-HiMO
and the coprecipitation method, we will present a novel approach to catalyst modification
using the surfactant pluronic P123 at different concentrations (Ni-HiMO-P123). This
effort will allow for the development of a novel technology to alter Ni-HiMO catalysts
in terms of structure, morphology, and activity enhancement without using a second
metal in both thermal and plasma methanation (TM and PM).To complete the second phase,
the promotional effects of 10 promoters into Ni-HiMO-P123 catalysts will be investigated,
including transition group (Mn, Fe, Co, Cu), rare-earth and lanthanoid elements (Sc,
Y, La, Gd), and alkaline elements (Ca, Ba). The complete package of physicochemical,
electrical, and plasma parameters correlated with thermal and plasma behaviors will
be reviewed. In both cases, the prevailing factor will be highlighted. Also covered
will be the synergy between catalysts and plasma.Finally, the reaction mechanism will
be explored via Operando experiments in thermal and plasma circumstances (TO and PO),
as well as the stability of intermediate species using in-situ FTIR measurements.We
look forward to serving with the shift toward a more sustainable future!
paprika.idref.fr
data.idref.fr
Documentation
